История основания Покровского храма города Еревана связана с кубанскими казаками, служившими в Восточной Армении. Для 1-го Полтавского полка Кубанского казачьего войска, дислоцированного в селении Канакер (ныне район Еревана), в 10-х годах XX столетия на казённые средства был построен новый храм из местного туфа в честь Покрова Божией Матери по типовому проекту воинских церквей, разработанному Ф. М. Вержбицким. До возведения Покровского храма богослужения временно совершались на верхнем этаже казарменного здания в полковой церкви во имя благоверного князя Александра Невского (освящена 29 января 1906 года). Окормлял воинский приход полковой священник Димитрий Вардиев. В Первую мировую войну его отправили служить на Кавказском фронте. За самоотверженное служение отец Димитрий был удостоен императорских орденов: святой Анны II степени и святого князя Владимира III степени. А в 1916 году протоиерей Димитрий был награждён Золотым наперсным крестом на Георгиевской ленте, одной из высших и очень редких наград для военного духовенства в Российской империи. Отважный священник усердно заботился о быстрой эвакуации из боя раненых и погребал убитых, под обстрелом турок мужественно исполнял свой пастырский долг, усиленно хлопотал, чтобы ни один раненый не остался без помощи, неоднократно рискуя жизнью «за други своя».

После советизации Армении в 1923 году здание полкового храма было изъято большевиками для политпросветительных нужд комсомола и Красной Армии. Впоследствии во время безбожной власти Покровский храм превратили в кинотеатр, а позже в дом культуры. Купол и колокольня были разрушены. 18 сентября 1991 года бывший воинский храм наконец был возвращён общине Русской Православной Церкви. К моменту открытия его название точно установить не удалось, и храм назвали в честь праздника Покрова Пресвятой Богородицы в память разрушенного первого русского православного собора на территории Эриванской крепости. И как выяснилось много лет спустя, храм был и изначально посвящён этому великому празднику. Первая Божественная Литургия во вновь открытом храме была совершена 27 сентября 1991 года, на праздник Воздвижения Креста Господня. Настоятелем Покровского храма стал иеромонах Макарий (Оганесян). После отъезда отца Макария в Польшу в 1992-2004 годах приход окормлял протоиерей Владимир Глазачев, который много потрудился для возрождения и устроения приходской жизни на армянской земле. В 1993 году указом архиепископа Краснодарского и Кубанского Исидора (Кириченко) отец Владимир был назначен настоятелем всех приходов Московского Патриархата в Армении. С 2004 года обязанности настоятеля исполняет протоиерей Арсений Григорянц. Его стараниями были совершены основательный ремонт и благоукрашение Покровского храма и монастырского здания. В 2004 году при содействии генерального директора ЗАО «Электрические Сети Армении» Евгения Гладунчика и других благотворителей были восстановлены купол и колокольня храма, сооружена часовня с памятным крестом «Воинству Святой Руси», а также благоустроена храмовая территория. Освящение часовни (21 мая 2004 года), купола и колокольни (6 ноября 2004 года) совершил архиепископ (впоследствии митрополит) Белгородский и Старооскольский Иоанн (Попов). В дальнейшем была сооружена также домовая церковь в честь Успения Пресвятой Богородицы для насельниц Покровской монашеской общины и построен двухэтажный приходской дом (в 2012 году). Чин Великого освящения Покровского храма в день памяти священномученика Григория, просветителя Великой Армении, 13 октября 2012 года совершил епископ Ейский Герман (Камалов), бывший викарий Екатеринодарской и Кубанской епархии (впоследствии епископ Сочинский и Туапсинский).

Алтарные росписи и уникальные иконы в мраморном иконостасе Покровского храма с изображением святых, в землях Армянских и Русских просиявших, написаны рукою иконописца Евгения Мамиконяна с использованием традиционных местных орнаментов. Работы из мрамора в храме произведены вручную диаконом Никоном Гараняном и его помощниками. В настоящее время Покровский храм входит в Ереванское благочиние Ереванско-Армянской епархии Московского Патриархата, являясь главным православным собором в Республике Армения.